上海交大邬剑波教授与合作者Nature发文:通过表面应变调控提升铂催化剂催化性能

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  近日,上海交通大学材料科学与工程学院、金属基复合材料国家重点实验室、氢科学中心邬剑波教授联合西安交大金明尚教授、加州大学河滨分校殷亚东教授,在国际著名期刊《Nature》上在线发表了铂表面应力调控实现高效催化的研究成果“Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis”。邬剑波教授为该研究论文共同通讯作者,上海交通大学博士生施枫磊为该研究论文共同第一作者。

  铂催化剂是目前能源领域最重要的一类催化剂,应变调节能控制铂原子之间的距离,从而进一步调控其电子结构、改变其在某些反应体系的催化性能。如何实现铂催化剂表面精准、连续的应变调控是催化领域备受关注和充满挑战性的难题。本研究提出了一种通过磷化和脱磷过程产生在钯晶格中产生膨胀和收缩效应,从而系统地调控钯纳米立方体表面铂原子应变的方法(图1)。通过磷化和脱磷的程度来连续可控地调节表面铂原子拉应变和压应变的程度(图2和图3)。应变的表征首先需要通过球差校正电镜完成纳米颗粒原子分辨表征,对每个原子(柱)进行多重成像叠加定位,然后通过几何相位分析法来表征颗粒的应力分布。该工作困难、繁琐且极具挑战性,在邬剑波教授的指导下,由上海交通大学材料科学与工程学院博士生施枫磊负责完成。

图1 通过磷化(a)过程和脱磷(b)过程控制沉积在钯纳米立方体上的超薄铂壳晶格应变示意图

图2 无应变和具有拉伸应变铂壳的表征

图3 具有压缩应变铂壳的表征

  最后,通过电化学性能测试,研究者们发现铂催化活性随应变的变化很大:应变-活性关系遵循甲醇氧化的M型曲线和析氢反应的火山型曲线。表现最好的催化剂活性超过了大多数先前报道的Pt和PdPt双金属催化剂,并同时表现出良好的稳定性。本研究的应变调控策略不仅可以从根本上探索应变如何影响Pt催化性能,而且还为制造用于可再生能源转化的高性能催化剂提供了一条很有前途的途径。

  上述研究得到国家自然科学基金委、国家重点研发计划、上海交通大学氢科学中心与清洁能源材料联合研究中心等的资助。

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